由于尤西比奥这颗明星的诞生,葡萄牙国家队也大放异彩,达到历史最高峰。1966年英格兰世界杯赛,尤西比奥个人技术达到了顶峰。在世界杯第一阶段的比赛中,他率领葡萄牙队先后以3∶1战胜了劲旅匈牙利队,3∶0战胜保加利亚队。接着又以3∶1力克实力超群的巴西队,昂首进入复赛。在复赛的争夺中,葡萄牙队思想准备不足,低估了朝鲜队的水平,先被朝鲜队打了个3∶0。在严峻的形势面前,从来不怕任何对手的尤西比奥冷静了下来,他知道论水平他们在朝鲜队之上,开场不利的关键是轻敌。找到病根之后,尤西比奥以少有的大将风度穿针引线,调度3条线,协调攻防节奏。葡萄牙队很快把比分扳平了,尤西比奥一人独进两球,他的队友奥古姆也进了一球。可喜的是尤西比奥和他的队友并没有就此满足,他们继续进攻,扩大战果,尤西比奥本人再进两球,葡萄牙队以5∶3反败为胜。这场比赛成了世界杯赛中的经典。
进入四强后,葡萄牙队遭遇博比·查尔顿领衔的英格兰队。从某种意义上讲,这场比赛是查尔顿与尤西比奥之间的较量。比赛在著名的温布利球场举行。开场后,查尔顿先进两球。下半时,尤西比奥主罚点球扳回一分。全场的气氛紧张到了极点。凭借东道主之便,所有的英格兰球迷都拼命地为查尔顿加油,为英格兰队加油,英格兰占尽了有利条件。但尤西比奥没有理会英格兰球迷的呐喊,他像一只豹子似的在
场上东奔西跑,灵巧地带球过人,常常是防守队员还没逼近他就越了过去,球还牢牢地粘在他的脚下。但幸运女神没有向这位才华出众的球星微笑,而是把幸运给了查尔顿率领的英格兰队。终场哨声一响,尤西比奥和他的队友们抱头大哭,他们1∶2负于英格兰队,失去了夺冠的机会。但尤西比奥很快振作起来,在争夺第三名的比赛中和队友们密切协作,一鼓作气战胜了苏联队。尤西比奥以9粒精彩入球被评为该届世界杯赛最佳射手,同时入选世界杯最佳阵容。
本次世界杯赛后,尤西比奥的声望直线上扬,由于他为葡萄牙足球的发展做出了难以估量的贡献,他成了葡萄牙人民心目中的民族英雄。 尤西比奥是20世纪60年代与查尔顿齐名的世界明星。1962、1966年两次被评为欧洲第二号最佳运动员,获银球奖。1965年被评为欧洲最佳运动员,获得金球奖。1968、1973年两次被评为欧洲最佳射手,获金靴奖。在足球界,尤西比奥有"欧洲贝利"之称。
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